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6688体育手机版登录入口化学化工学院卢小泉教授团队在顶级期刊发表研究成果

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  近日,我校分子测量学研究院卢小泉教授团队在电催化还原CO2领域取得重要研究进展,研究成果以“Dual-metal Sites Drive Tandem Electrocatalytic CO2to C2+Products”为题发表在国际顶级期刊Angew. Chem. Int. Ed.。我校为唯一完成与通讯作者单位,卢小泉教授、翟艳玲教授和郭伟伟副教授为共同通讯作者,化学化工学院2022级硕士研究生谢桂仙为第一作者。该工作得到了国家自然科学基金等项目的资助。

  作为液体燃料的乙醇(EtOH)是电还原CO2主要的C2产物,因其高能量密度和广泛应用而备受青睐。目前工业上制备乙醇仍依赖化石燃料容易造成环境问题,且反应过程成本较高、技术复杂、副反应较多,所以利用电化学技术还原CO2高效制备乙醇可以减少化石燃料的消耗以及对环境的污染6688体育手机版登录入口,具有重要的研究意义和实用价值。C-C偶联反应在电还原CO2制备多碳产物中起着重要作用,*CO二聚化是生成C2产品的关键步骤。另外,调控关键中间体(*CH2CHO)的稳定性可以有效改变EtOH和C2H4的选择性。基于此,我们设计了一种由分散的CuOx和PdO双纳米团簇组成的1.4%Pd-催化剂,该催化剂展现出优异的C2+法拉第效率和良好的稳定性,而且相较于,EtOH的选择性显著提升。原位表征和理论计算表明,增强的界面电子转移促进了*CO中间体的吸附以及Cu-Pd双位点上的*CO二聚。此外,Pd的亲氧性可以稳定关键中间体*CH2CHO,从而更高效地促进质子耦合电子转移,使得反应路径向乙醇倾斜,Cu-Pd双位点的协同串联作用有效提高了乙醇的选择性以及加速了CO2还原转化为C2+产物。该工作对于精准调控反应路径提出了更深入的见解,并促进了电催化还原CO2制备重要化学品的工业化进程。